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由2,5-雙(4'-咪唑-1-苯甲基)-3,4-偶氮-2,4-己二烯、氮-/氧-配基和金屬(鎘(II)/鋅(II)/錳(II))合成的金屬配位聚合物，進行結構解析和氣體吸附

為了解決CHARMANT Z的問題，作者張采雯 這樣論述：

本論文主要在合成金屬有機骨架(Metal-organic frameworks，MOFs)，以及探討其對氣體吸附的性質，合成方法包括利用室溫下的一般傳統合成法、中溫高壓的水熱合成法及低溫冰浴法來合成混配基金屬配位聚合物，所使用的有機配基主要為2,5-雙(4'-咪唑-1-苯甲基)-3,4-偶氮-2,4-己二烯(2,5-bis(4’-(imidazol-1-yl)benzyl)-3,4-diaza-2,4-hexadiene, ImBNN)，搭配的陰離子配基包括硫氰酸鉀 (Potassium thiocyanate, KSCN)、對苯二甲酸(Terephthalic acid, H2BDC) 及

四方酸(3,4-dihydroxy-3-cyclobutene-1,2-dione, H2C4O4)，成功合成出兩個系列共八個金屬配位聚合物：(一) [Cd(ImBNN)2(NCS)2] (1)、[Cd(ImBNN)2(NCS)2]‧2DMF (2)、[Cd(ImBNN)(BDC)]‧2DMF (3)及[Cd(ImBNN)(BDC)]‧H2O‧MeOH (4)(二) [M(ImBNN)(C4O4)(H2O)2] (M=Cd (5), Mn (8))、[Cd(ImBNN)2(C4O4)] (6)及[Zn(ImBNN)(C4O4)(MeOH)2] (7)利用傅立葉轉換紅外光譜儀(FTIR)及元素分

析儀(EA)針對上述八個化合物進行元素組成鑑定，利用X單晶繞射儀(X-xay)進行化合物的結構鑑定並探討其分子間作用力，同時利用熱重分析儀(TGA)、粉末繞射儀(PXRD)與比表面積與孔隙度分析儀(BET)來研究上述八個化合物的熱穩定性及氣體吸脫附的能力。

使用受親核基團攻擊之金屬有機骨架UiO-66為水溶液中吸附劑

為了解決CHARMANT Z的問題，作者李友仁 這樣論述：

金屬有機骨架 (MOF) 為一群以過渡金屬離子為核心，有機分子為配位基團的固態晶體。 MOF 多半具有中孔徑的特性，且其孔隙內通常具有巨大的表面積。 雖然眾多有關於MOF的特性已經被廣泛研究，MOF被親核基團攻擊的機制，以及被攻擊後產生的多孔材料的性質則依舊不清楚。本論文首先回顧於水中穩定的MOF之研究，以及其初步應用。 對水穩定的MOF具有從水溶液中吸附分子的潛力。 我們已經成功製備並分析其中一類鋯金屬為核心的MOF，UiO-66 和 UiO-66-NH2。有鑑於UiO-66 和 UiO-66-NH2對磷酸的吸附力大幅優於市面上的吸附劑，在此研究中合成的UiO-66 和 UiO-66-NH

2 首次被用於從極強酸性 (pH < -1) 的溶液中吸附磷酸。使用朗謬爾方程式做回歸後，其在25 oC廢棄混合酸，硝酸-磷酸-醋酸混合物，以及重量百分率85% 磷酸中，對磷酸之最大吸附量 (qmax) 分別為 3360, 8510 和 4790 mg-H3PO4/g。 吸附過磷酸之UiO-66/UiO-66-NH2，其磷與鋯的比例為6.2‒13.5，可能的原因為高濃度的磷酸堆積在UiO-66 的表面，形成一個類似聚磷酸的結構，並以氫鍵作為連結。當MOF被浸泡於無機酸溶液中，質子與親核基團均有可能攻擊MOF，並破壞其晶體結構。本論文首次發現在極強酸性溶液中，親核基團，而非質子，會取代晶體中原有

之有機配基，而破壞晶體之結構，肇因於親核基團為強路易斯鹼，和四價鋯具有強親和力。 MOF受攻擊後所產生的不定型中孔徑固體，若其沒有完全溶解，亦可以用於吸附劑。 由於這些不定型中孔徑固體，對於二價銅離子以及親核基團的吸附能力，與固體的晶體結構與內表面積並無明顯關聯，其吸附力可能為摻於固體內之親核基團所提供。根據上述的發現，我們使用了UiO-66以合成對pH、溫度，以及親核基團穩定的不定型固體。 此固體由 UiO-66 浸泡於10或50 mM 磷酸中得到，並以1 M 鹽酸/1 M 氫氧化鈉進行再處理。 無經酸鹼再處理之固體則作為對照。 這些無配基的官能基團，以及磷酸根，可以做為吸附鉛離子的活性位置

。綜上所述，本論文提升了我們對親核基團攻擊UiO-66的認知，並提出了高效轉化UiO-66成為穩定性高的不定型多孔固體之方法。此類固體有被使用於極端環境中的能力。